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《Advanced Energy Materials(IF>29.698)》:镉合金化有效抑制缺陷 提升薄膜太阳电池转化效率至12.3%

顶尖团队的选择

重点摘要

  1. 镉(Cd)合金化可以有效抑制薄膜太阳电池中的缺陷,提高转化效率。
  2. 35%镉含量的薄膜太阳电池效率可以达到12.3%,比纯CZTS提高超过70%。
  3. 镉合金化CZTS开路电压损耗最低,说明镉合金化策略的重要性。

研究背景

薄膜太阳电池由铜、锌、锡和硫组成,即铜锌锡硫化物(CZTS)。CZTS价格低廉,毒性小,被视为新一代薄膜太阳电池的理想吸收层材料。但是,CZTS存在严重的缺陷问题,导致转化效率较低。理论上证明镉合金化CZTS可以抑制缺陷、提高转化效率,但镉合金化薄膜太阳电池的效率仍需进一步提高。

研究成果

科罗拉多大学博尔德分校Feng Zhao团队报道了镉合金化CZTS(Cu2(Zn,Cd)SnS4, CZCTS)的研究。利用二甲亚砜(DMSO)溶液处理法制备CZCTS吸收层,研究镉含量对CZCTS反应机制、晶粒生长和电子性质的影响。结果显示,镉可以直接参与CZTS的相变和晶粒生长,有效抑制能带尾。在广泛镉浓度范围内可以制备高品质CZCTS吸收层膜和高效太阳电池。35%镉含量条件下制备的CZCTS器件效率达12.3%,比纯CZTS的7%提高超过70%。该器件开路电压损耗最小,说明镉合金化策略的重要性。

研究方法

该研究采用溶液处理法制备镉合金化CZTS薄膜。首先,在DMSO溶液中溶解金属前体化合物,调节镉含量,然后旋转涂布沉积前体薄膜。接下来,通过热处理使前体薄膜硫化,形成CZCTS吸收层。利用X射线衍射、拉曼散射、电子探针微分析等手段表征CZCTS薄膜,确定膜的组成和结构。最后,通过蒸发沉积锌硫/氧化铝等层完成太阳电池器件。结果表明溶液法可以控制镉掺入量,热处理驱动镉参与CZTS相变,抑制缺陷提高器件性能。

结论

该研究证明通过溶液处理可以有效实现镉合金化,大大提高薄膜太阳电池效率。镉可以直接参与CZTS的相变和晶粒生长,抑制缺陷形成。35%镉含量条件下薄膜太阳电池达到12.3%效率,具有最小开路电压损耗。该研究为实现高效硫化铜锌锡石太阳电池提供了重要途径。

图S3. 在不同的镉浓度0%(CZTS)、n%(CZCTS-n)和100%(CCTS))的二甲亚砜溶液中制备的吸收层薄膜的X射线衍射图案。图中还显示了CZTS(#26-0575)和CCTS(#29-0537)的标准X射线衍射图案作比较。右图放大显示了薄膜的(200)、(004)、(220)、(204)、(002)、(101)衍射峰,可以反映出离子实构和锡石实构的区别。

图S4. CZTS和CZCTS-n以及CCTS吸收层薄膜中Cd / (Zn + Cd)比例与禁带宽度(左图)和VOC/VOCSQ(右图)的关系。VOCSQ是基于Shockley-Queisser极限计算的最大可达到的开路电压,计算公式为VOCSQ = 0.932 × Eg – 0.1667。[2]

图S5. a) CZCTS-35太阳电池在不同硫化阶段的电流-电压(J-V)曲线。b) CZCTS-35太阳电池在不同硫化阶段的外部量子效率(EQE)曲线。c-f) CZCTS-35太阳电池在不同硫化阶段的统计器件参数。统计数据基于18个太阳电池。

原文连结

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.202301780

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