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《Nature Communications》新加坡南洋理工大学Tze Chien Sum团队-利用混和材料实现高效载流子倍增,内量子效率超过100%

载流子倍增效应有助于突破Shockley-Queisser单接面钙钛矿太阳能电池的极限

峡谷半导体钙钛矿太阳能电池中的载流子倍增效应一直备受期待,因为它具有能够突破Shockley-Queisser单接面钙钛矿太阳能电池效率极限的潜力。尽管在碘化铅金属有机铅模系统中观测到强烈的载流子倍增证据,但在实际的钙钛矿太阳能电池中的研究仍相当缺乏。本研究利用Cs0.05FA0.5MA0.45Pb0.5Sn0.5I3系统作为试验基底,该系统展现出高效的载流子倍增效应,倍增阈值低达2Eg(~500 nm),效率高达99.4 ± 0.4%。强劲的载流子倍增效应使无偏置内部量子效率可超过110%,在较佳器件中可达160%。更重要的是,我们的发现为复杂的光学与寄生吸收损失、载流子复合和提取损失等因素之间的交互影响提供了新的见解,这些因素削弱了载流子倍增效应对整体性能的贡献。令人惊讶的是,钙钛矿太阳能电池中可能已存在载流子倍增效应,但被目前的器件架构所抑制。要利用载流子倍增效应,需要全面重新设计现有的器件配置,以开发下一代钙钛矿太阳能电池。

载流子倍增效应概述

载流子倍增效应指一个高能光子激发一个电子后,该热电子会将能量传递给价带中的另一个电子,使其也被激发成为导带中的热电子。如此一来,一个光子就可以产生两个电子-空穴对,也就是“载流子倍增”。这种效应可以提高钙钛矿太阳能电池的光电转换效率上限。

实验证明Cs0.05FA0.5MA0.45Pb0.5Sn0.5I3系统载流子倍增效率近乎完美

研究人员利用Cs0.05FA0.5MA0.45Pb0.5Sn0.5I3系统做实验,发现它展现出高效的载流子倍增效应,阈值低达2Eg(~500 nm),效率高达99.4%。这表示只要入射光子能量超过2Eg,就会触发近乎完美的倍增效应。

载流子倍增提高量子效率,存在改善空间

由于载流子倍增效应,测试器件中的无偏置内部量子效率可超过110%,较佳器件达160%。但光学吸收损失、载流子复合损失等因素削弱了载流子倍增对效率的贡献。意外的是,钙钛矿太阳能电池中可能已存在载流子倍增效应,但被目前的器件架构所抑制。

展望

要充分发挥载流子倍增效应,需要重新设计现有钙钛矿太阳能电池器件。本研究为开发新一代高效能钙钛矿太阳能电池提供了重要见解。

a.峡谷半导体薄膜的稳态吸收光谱。FA为吸收光的分数或吸收系数,为光子能量。第一条左起的虚线分隔2Eg 以上/以下的区域。另外两条虚线表示3Eg和4Eg的能量。箭头表示在瞬态吸收光谱测量中使用的激发能量。激发能量范围从1.54eV(暗红色)至4.96eV(紫色),与c面板所示相同。插入图是Tauc图,表示能隙。b. 用3.06 eV (405 nm) 脉冲激发的混合铅锡峡谷半导体薄膜的瞬态吸收光谱。颜色表示幅度ΔA,变化从-8 mOD(黄色)至2 mOD(深蓝色)。c. 不同激发能量下所需的IA的初始幅度|ΔA|。虚线显示|ΔA|与IA线性相关。红绿蓝实线分别表示载流子倍增(CM)量子产量(QY)= 1,2 和3。d. 随着激发能量增加,CM QY的变化。蓝点表示从c面板计算的CM QY,误差横表示使用误差传播公式确定的CM QY的不确定性。红线是基于先前发表的模型对数据的拟合。拟合的CM效率为99.8%。虚线灰线和虚线深黄线显示数据不确定性对拟合结果的影响。虚线绿线表示理想情况。

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ab 在Cs0.05FA0.5MA0.45Pb0.5Sn0.5I3 (ac) 和 MAPbI3 (bd) PSCs中,在不同激发光子通量(_I_A)下,_J_sc和cd IQE随吸收光子通量(_I_A)的变化。(a)和(b)中的实线显示_J_sc随_I_A线性增加。 (c)和(d)中的横向虚线表示IQE = 100%。 (c)和(d)中的紫色阴影区域表示IQE > 100%。源数据作为源数据文件提供。

a在一太阳光照下,测量Cs0.05FA0.5MA0.45Pb0.5Sn0.5I3 PSC器件两种峡谷半导体层厚度(即最薄和最厚层)的_J_-V 曲线。虚线表示_J_ = 0 mA cm−2(水平)和_V_ = 0 V(垂直)。b不同峡谷半导体层厚度PSC器件的EQE(左侧黑_Y_轴,由黑点圆圈表示)和整合的_J_sc(右侧红_Y_轴,由红点圆圈表示)。c EQE、IQE与峡谷半导体吸收系数Absperovskite之间的关系。虚线为EQE = 100% 界限。在左侧(从黄到绿色),EQE小于100%,尽管IQE大于100%。EQE较低是因为Absperovskite降低。在右侧(从绿到蓝色),EQE和IQE均大于100%。d PSCs的IQE。虚线表示IQE = 100%(水平)和波长= 500 nm(垂直)。箭头指向大约2_E_g的CM阈值。 (d)中的紫色阴影区域表示IQE > 100%。源数据作为源数据文件提供。

a IQE随1.2 M薄峡谷半导体层和2.0 M厚峡谷半导体层PSCs的变化。箭头显示在1.2 M薄样本和2.0 M厚样本中,在3.33Eg时分别可获得最高IQE 161.5%和142.5%,CM阈值分别为2Eg和2.08Eg。b Pb-Sn混合PSCs、PbSe太阳电池和PbS光伏器件峰值IQE值的比较。蓝色方块为玻璃和石英基Pb-Sn混合PSCs的平均峰值IQE,两者均为厚薄峡谷半导体层,误差横为标准偏差。橙色圆圈为参考文献34中PbSe太阳电池的标准化IQE值。绿色空心圆圈为参考文献35中PbS器件的峰值IQE值。PSCs的CM阈值约为2Eg,小于PbSe太阳电池的3Eg和PbS器件的2.5Eg。a和b中的水平虚线表示IQE = 100%。 b中的垂直虚线箭头表示PSCs (蓝色)、PbS器件(绿色)和PbSe太阳电池(橙色)的CM阈值。虚线表示IQE值的变化趋势。a和b中的紫色阴影区域表示IQE > 100%。源数据作为源数据文件提供。

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