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《Science(IF>63.832)》德国柏林亥姆霍兹中心团队-通过界面缺陷钝化调控能隙匹配实现高效三碱金属钙钛矿-硅疊層太阳电池,转化效率高于31%

重点摘要

  1. 研究人员利用离子液体改善了三卤化钙钛矿与电子传输层C60之间的能带匹配,降低了非辐射重组损失,提高了电荷提取效率。
  2. 在硅叠层太阳能电池中实现了2.0V的开路电压。
  3. 在结晶硅微锥构造上均匀沉积三卤化钙钛矿顶层,实现了高达31%的转换效率。

研究背景

三卤化钙钛矿-硅叠层太阳能电池已经成为光伏领域的研究热点。如何降低界面处的电荷重组合损失,提高电荷传输效率,是实现高性能叠层电池的关键。本研究旨在通过界面工程优化三卤化钙钛矿与硅的带隙匹配,以实现更高的转换效率。

研究成果

德国柏林亥姆霍兹中心团队(HZB)的研究人员发现,在三卤化钙钛矿与电子传输层C60之间加入piperazinium iodide离子液体,可以形成正电偶极,调节带隙,改善两者的能带匹配,从而降低了非辐射重组损失,提高了电荷提取效率。单联太阳电池的开路电压可达1.28V。

另一组研究人员发现,利用两种含磷修饰剂,可以在结晶硅衬底的微锥构造上实现三卤化钙钛矿光吸收层的均匀沉积。这种钝化效应可以有效抑制界面缺陷密度,减少电荷重组合损失。

最终,研究团队优化后的三卤化钙钛矿-硅叠层太阳能电池实现了2.0V的开路电压和31%以上的转换效率。

研究方法

**德国柏林亥姆霍兹中心团队(**HZB)利用溶液工艺法制备三卤化钙钛矿薄膜,先后加入甲基铵碘离子液体和piperazinium iodide离子液体,形成正电偶极,调节带隙,改善与C60的能带匹配。他们通过瞬时光电子能谱和稳态光致发光研究界面电荷传输和重组过程,证明离子液体的加入可以降低非辐射损失,提高电荷提取效率。

另一组研究人员采用喷涂沉积和旋涂法在n型硅片的微锥构造上沉积p-i-n结构的三卤化钙钛矿/C60薄膜。通过添加苯基膦酸和氟苯基膦酸两种含磷修饰剂,实现了均匀致密的薄膜沉积。界面缺陷密度大大降低,界面电荷重组合也明显减少。

结论

本研究通过离子液体和含磷修饰剂优化了三卤化钙钛矿-硅界面,改善了带隙匹配,降低了界面缺陷密度,抑制了电荷重组合损失。优化后的三卤化钙钛矿-硅叠层太阳能电池实现了2.0V的开路电压和31%以上的转换效率。这为未来实现更高效的三卤化钙钛矿-硅叠层太阳能电池提供了有效途径。

图S10. a) 带表面处理和不带表面处理的钙钛矿单联太阳能电池的代表JV曲线。没有处理的3Hal器件平均光电转换效率为18.2%,开路电压为1.161 V。与具有相同1.68 eV带隙和器件结构(玻璃/ITO/2PACz/3Cat/C60/SnO2/Ag)的3Cat钙钛矿相比,开路电压略有改善,因为3Cat器件的平均开路电压为1.147 V (Al-Ashouri和Köhnen等人(8))。但是,QFLS值显示3Hal钙钛矿的开路电压潜力远高于3Cat(3Cat为1.26 eV (8),3Hal测量值为1.32 eV,如表S1所示)。PI表面处理提供了最高的开路电压。b) 箱形图显示了带表面处理和不带表面处理的器件的所有JV参数。我们将JSC值之间的变化归因于这些没有光圈的测量中器件面积的变化。然而,从c)中的外量子效率(EQE)计算的JSC值显示所有电池的电流密度相似。在d)中,从(c)计算的EQE的导数显示所有器件的带隙相同(1.678 eV)。因此,表面处理不影响带隙。

图S11. 用于老化单联太阳能电池的灯的光谱与AM1.5G的比较。

图S13. 使用2-苯基丙烯酸咔唑作为空穴传输层,三卤钙钛矿和邻苯二甲酸吡咯烷作为表面修饰方法的钙钛矿/硅叠层太阳电池的老化测试。a) 老化测试器件的电流密度-电压曲线。b) 老化测试持续478小时,图显示(从上至下):绝对光伏转换效率,标准化光伏转换效率(标准化至前60分钟平均值)、最大功率点电压,最大功率点电流密度,相对湿度和温度。478小时后,器件保持了初始光伏转换效率的75.7%。347小时后达到初始光伏转换效率的80%。湿度和温度图显示约350小时附近因冷却系统故障引起的跌落。

图S15. A) 带有含甲基的2-苯基丙烯酸咔唑自组装分子膜作为空穴传输层,三卤钙钛矿与邻苯二甲酸吡咯烷表面修饰的硅底电池具有电阻分布缓冲层的钙钛矿/硅叠层太阳电池电流密度-电压曲线。b) 外量子效率曲线。

图S17. 不同氧化铟锡厚度和栅指高度的模拟串联太阳电池的电流密度-电压参数随栅指数量的变化关系曲线。模拟使用分布式SPICE模型完成(43)。电气参数取自Ref. (8),短路电流密度值取自使用GenPro4进行的光学模拟(表S5)。

图S19. a) 带有100 nm、60 nm、40 nm和20 nm氧化铟锡厚度以及栅指的串联太阳电池的外量子效率曲线(图中标记为“100, 60, 40, 20”),以及带有100 nm氧化铟锡厚度但没有栅指的参考样品(图中标记为“Ref”)。请注意,这些器件使用硼氟化锂中间层而非邻苯二甲酸吡咯烷,使用2-苯基丙烯酸咔唑而非含甲基的2-苯基丙烯酸咔唑,并没有电阻分布缓冲层。AM1.5g照明条件下的积分电流密度以mA cm-2给出于图例中。b) 从电流密度-电压测量中提取的器件参数统计。中值对每种变化均给出。

图S20. 具有邻苯二甲酸吡咯烷、含甲基的2-苯基丙烯酸咔唑、电阻分布缓冲层以及40 nm氧化铟锡栅指的串联太阳电池的电流密度-电压测量曲线。钙钛矿/硅串联太阳电池首次实现2.0 V开路电压,光伏转换效率达32.36%。

图S26. 比较内部(HZB; 电流密度-电压扫描)和JRC-ESTI的((quasi)稳态)记录的电流密度-电压测量。JRC-ESTI的数据点与图S25和图3D中显示的点相同。

图S29. 通过依赖光强的光致发光(PL)和依赖注入的电致发光(EL)对亚电池的拟电流密度-电压曲线以及串联的拟电流密度-电压曲线进行拆解,并与太阳模拟器下的电流密度-电压测量进行比较。相应的性能参数见表S6。

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