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《Science(IF>63.832)》LinXole AB 高峰团队-高效稳定的钛矿太阳电池-实现了超过 25% 的高转换效率,并显著提升了器件在热和指示灯条件下的稳定性

重点摘要

  1. 研究团队为钙钛矿太阳能电池中的空穴传输层spiro-OMeTAD开发了创新掺杂方法,使用稳定的有机自由基作为掺杂剂,并配合离子盐调节工作函数。
  2. 这种离子调控的自由基掺杂策略实现了超过25%的高转换效率,显著改善了器件稳定性。
  3. 掺杂方法可分离调节导电率和工作函数,为其他光电子器件优化提供了灵感。

研究背景

钙钛矿太阳能电池展现出优异的光伏性能,快速成为热门研究课题。钙钛矿太阳能电池中常用的空穴传输材料为2,2′,7,7′- tetrakis(N,N-di-p-methoxyphenylamine)-9,9′-螺二芴(spiro-OMeTAD)。Spiro-OMeTAD需掺杂以达到足够导电率和适当工作函数。但是传统的锂盐和4-叔丁基吡啶掺杂需要费时氧化反应,也降低器件稳定性。因此研究者寻求开发新掺杂策略以提高效率与稳定性。

研究成果

研究团队提出创新掺杂策略,使用稳定的有机自由基作为掺杂剂,配合离子盐调节工作函数,避免冗长氧化过程。他们选择二聚体自由基前体DBP-TAA,可快速在spiro-OMeTAD中转换为稳定单聚体自由基DBP-TAA ̇。该自由基产生极化电荷载流子即时增加导电率和工作函数。添加的锂盐等离子盐可进一步调节工作函数至期望值。

研究方法

  1. 合成二聚体自由基前体DBP-TAA。
  2. 将DBP-TAA和离子盐共同掺杂入spiro-OMeTAD。离子盐包括Li-TFSI等。
  3. 利用实时导电率测量和瞬态吸收光谱监测掺杂过程。
  4. 制备掺杂spiro-OMeTAD作为空穴传输层的钙钛矿太阳能电池。
  5. 测量太阳能电池的开路电压、短路电流、填充因子、转换效率等。
  6. 在加速老化条件下测试电池长期稳定性。

这种离子调控的自由基掺杂策略实现了超过25%转换效率的钙钛矿太阳能电池,显著提高了热与光照应力下的稳定性。与传统掺杂相比,此方法可快速有效提高spiro-OMeTAD的导电率和调节工作函数。

结论

本研究为钙钛矿太阳能电池的空穴传输层spiro-OMeTAD开发了创新掺杂策略,使用稳定的有机自由基掺杂剂配合离子盐调控工作函数,避免冗长氧化并改善器件稳定性。此方法为实现更高效、更稳定的钙钛矿太阳能电池提供了新见解,也可指导其他光电子器件开发。

图1. 传统和离子调控自由基掺杂策略钙钛矿太阳能电池的比较。

(A)说明了传统掺杂过程中spiro-OMeTAD的复杂动力学反应(上)和干净、瞬时的离子调控自由基掺杂策略(下)。自由基和离子盐溶解在1,1,2,2-四氯乙烷中。(B)基于传统掺杂、自由基掺杂和离子调控自由基掺杂的spiro-OMeTAD的钙钛矿太阳能电池的电流密度-电压曲线。(C)基于传统掺杂和离子调控自由基掺杂的spiro-OMeTAD的钙钛矿太阳能电池(氧化钛电子传输层)的电流密度-电压曲线。(D)和(E)基于传统掺杂和离子调控自由基掺杂的spiro-OMeTAD的未封装钙钛矿太阳能电池功率转换效率随时间变化,在70 ± 5% 湿度(D)和70 ± 3°C 热老化条件下(E)。误差棒表示标准差。

图2. 自由基和离子盐对导电率和能级的影响。

(A)和(B)仅含洞的器件的电流密度-电压曲线(A)和掺不同浓度自由基的spiro-OMeTAD薄膜的导电率(B)。(B)中插图显示仅含洞的器件结构。(C)含14 mol%自由基和不同浓度TBMP+TFSI-的仅含洞的器件的电流密度-电压曲线。插图显示导电率。(D)和(E)掺不同浓度自由基的spiro-OMeTAD薄膜的费米能级和HOMO(D),以及掺不同浓度TBMP+TFSI-(含14 mol%自由基)的spiro-OMeTAD薄膜的费米能级和HOMO(E)。误差棒表示标准差。(F)说明了具有不同工作函数值的钙钛矿层和洞传输层之间的能带匹配。

图3. 离子调控自由基掺杂的分子层面机制。

(A)说明了spiro-OMeTAD•+TFSI-自由基的电荷转移和掺杂机制。(B)未添加TBMP+TFSI-的spiro-OMeTAD/spiro-OMeTAD•+TFSI-混合物(红线;9~7.5 ppm范围内d+e+f峰的放大视图)和添加TBMP+TFSI-的spiro-OMeTAD/spiro-OMeTAD•+TFSI-混合物(蓝线)在9到6.25 ppm范围内的1H核磁共振光谱(芳香族质子信号峰标记为b,c和d+e+f)。(C)添加和未添加TBMP+TFSI-的掺杂spiro-OMeTAD (14 mol%自由基)在低温和室温下的EPR信号。(D) 中性spiro-OMeTAD、掺14 mol%自由基的spiro-OMeTAD薄膜和掺14 mol%自由基及20 mol% TBMP+TFSI-的spiro-OMeTAD薄膜的价带边缘的放大图。(E)说明离子盐在离子调控自由基掺杂策略框架下对工作函数调控的影响。(F)掺杂的spiro-OMeTAD(14 mol%自由基)添加和未添加TBMP+TFSI-时导电率随温度的变化。

图4. 离子调控自由基掺杂策略的普适性。

(A)基于离子调控自由基掺杂策略的不同钙钛矿太阳能电池的电流密度-电压曲线。(B)本工作中使用的六种额外离子盐的分子结构及其对掺杂的spiro-OMeTAD薄膜能级的影响。EDMPA为乙基二甲基丙基铵,PMPIm为3-甲基-1-丙基吡啶,BMIM为1-丙基-3-甲基咪唑。(C)基于掺杂的spiro-OMeTAD (14 mol%自由基)HTL,使用六种额外离子盐的钙钛矿太阳能电池的电流密度-电压曲线。

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