科学新知：2021 Adv. Mater., 61.8% FE! 如何用氮化碳催化剂和光电阴极解耦增强光捕获?

　　Advanced Materials (IF 30.849) 于今年刊登一项研究。研究团队使用多孔氮化碳催化剂，以 Si 光电阴极结构解耦光催化和电催化，达成 61.8% 的法拉第效率 (Faradaic efficiency, FE)。

　　以光电化学 (photoelectrochemical, PEC) 进行氮还原反应 (nitrogen reduction reaction, NRR) 合成氨 (NH₃) 是一种具吸引力且相当有前景的方法。然而，光学、电学和催化性能的协同管理充满挑战，也限制了光电化学氮还原反应的效率。在此研究中，研究团队以级联 n⁺np⁺-Si 光电阴极结构解耦器件中的光捕获和电催化，并增强光捕获、载流子分离/传输和催化反应。这种去耦的设计概念，除了消除寄生光的阻挡，还能在不影响效率的情况下，提升 n⁺np⁺-Si 光电阴极的光学特性和电学特性。

　　然而，独特的去耦方式虽提高了光电阴极的光捕获能力，但电气设计却是另一个主要问题。为了实现更好的电气设计，研究团队使用适当的掺杂和表面钝化层来建立级联 n⁺np⁺-Si (如下图d)。这种电气设计方法提高了光生载流子的分离和转移，从而提高了催化反应的载流子可用性。在 AM 1.5G 太阳光模拟器的照射下，评估 Si 电池的光捕获能力。如下图 (e) 所示，n⁺np⁺-Si 电池的开路电压 (Voc)、短路电流密度 (Jsc) 和填充因子 (FF) 分别为 0.58 V、33.43 mA cm^-2 和 59.09%。此外，透过量子效率测量系统测量 n⁺np⁺-Si 电池的反射率和外部量子效率 (EQE)。如下图 (f) 所示， n⁺np⁺-Si 电池 在 450-900 nm 的波长范围内具有低反射和高 EQE (>90%)，证明其出色的光吸收和电荷载流子分离能力。