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内容

香港城市大学朱宗龙 、曾晓成 及伦敦帝国理工大学 Nicholas J. Long 团队,利用多茂金屬界面实现高效稳定的 p-i-n 钙钛矿太阳能电池,效率高达 26.08%

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摘要

反式结构 (p-i-n) 钙钛矿太阳能电池 (PSCs) 具有易于制备的优点,但需要改善界面特性并减少能量损失,以防止在增加有效光伏面积时效率下降。香港城市大学朱宗龙、曾晓成教授和伦敦帝国理工大学 Nicholas J. Long 教授团队在 J. Am. Chem. Soc. 上发表的研究成果,提出了一种利用多茂金屬界面材料来实现高效稳定的 p-i-n 钙钛矿太阳能电池的新策略。他们设计了一系列可以调节钙钛矿表面的聚二茂铁分子,并发现钙钛矿-二茂铁基相互作用形成的杂化复合物,具有增强的表面配位强度和激活的电子态,从而降低了界面非辐射复合和电荷传输电阻损失。研究人员使用光焱科技的太阳光模拟器 (SS-F5)、量子效率测试系统 (QE-R)、薄膜太阳能电池测试系统 (FTPS) 和电致发光量子效率测试系统 (REPS) 等设备,对器件的光电性能进行了深入分析。结果表明,基于聚金屬茂界面修饰的 PSCs 在小面积器件上实现了 26.08% 的效率,开路电压 (Voc) 达到 1.194 V,短路电流密度 (Jsc) 25.93 mA/cm2,填充因子 (FF) 84.24%。在大面积器件 (1.0208 cm2) 上,器件效率达到了 24.51%EQE 曲线表明,器件在整个可见光范围内都具有较高的量子效率。SCLC EL 测试结果表明,聚二茂铁分子修饰可以有效降低界面缺陷密度和非辐射复合损失。 

研究人员对封装的大面积器件进行了长期稳定性测试。结果表明,在最大功率点 (MPP) 跟踪下 (图 S46),器件在 2000 小时后仍保持 >92% 的初始效率 (图 S50),展现出优异的长期稳定性。

Fig.S47

Fig. S47 说明大面积器件的EQE曲线,显示Fc2Tc2处理的大面积器件在整个可见光范围内都具有较高的外部量子效率(EQE)具有与对照组相似的积分短路电流密度(Jsc),表明其具有优异的光电转换能力。

Fig.S50

Fig. S50 显示大面积器件的初始效率,说明Fc2Tc2处理的大面积器件的初始效率与对照组相似,排除了初始性能差异对长期稳定性测试结果的影响。

研究背景

PSCs 由于其高效率、低成本等优点,成为近年来光伏领域的研究热点。p-i-n 结构的 PSCs 具有制备工艺简单、稳定性高等优势,但在扩大器件面积时,往往面临着效率下降的问题。这是因为器件面积的增加对界面特性提出了更高的要求,界面处的缺陷和非辐射复合会导致能量损失,从而限制了器件的效率和稳定性。 

研究方法

该研究设计了一系列聚二茂铁分子,并将其应用于 p-i-n PSCs 的界面修饰。研究人员通过密度泛函理论 (DFT) 计算研究了聚二茂铁分子与钙钛矿表面相互作用的机制,并利用 X射线光电子能谱 (XPS)、扫描电子显微镜 (SEM)、原子力显微镜 (AFM)、开尔文探针力显微镜 (KPFM) 和飞行时间二次离子质谱 (TOF-SIMS) 等手段,对薄膜的结构、形貌和界面特性进行了表征。此外,他们使用光焱科技的太阳光模拟器 (SS-F5) 对器件的电流密度电压 (J-V) 特性进行了测试,并使用光伏 / 太阳能电池量子效率测量解决方案 (QE-R) 获得了器件的外部量子效率 (EQE) 曲线。为了进一步探究器件的光物理性质和缺陷状态,研究人员利用光焱科技的傅立叶变换光电流测试仪 (FTPS) 进行了空间电荷限制电流 (SCLC) 和电致发光 (EL) 量子效率测试,并使用钙钛矿与有机光伏Voc损耗分析系统 (REPS Ultra) 对器件的 EL 光谱进行了分析。

研究结果与讨论

DFT 计算结果表明,聚二茂铁分子可以通过与钙钛矿表面的铅离子 (Pb2+) 形成配位键,从而增强表面配位强度并激活电子态。XPS TOF-SIMS 结果证实了聚二茂铁分子与钙钛矿表面的相互作用。SEM AFM 图像显示,聚二茂铁分子的引入改善了钙钛矿薄膜的结晶质量和形貌。KPFM 结果表明,聚二茂铁分子修饰可以使钙钛矿表面的功函数降低,并显著提高表面电势的均匀性。 

通过使用光焱科技的太阳光模拟器 (SS-F5) 进行 J-V 测试,研究人员发现,基于聚二茂铁界面修饰的 PSCs 在小面积器件上实现了 26.08% 的效率,开路电压 (Voc) 达到 1.194 V,短路电流密度 (Jsc) 25.93 mA/cm2,填充因子 (FF) 84.24%。在大面积器件 (1.0208 cm2) 上,器件效率达到了 24.51%SCLC EL 测试结果表明,聚二茂铁分子修饰可以有效降低界面缺陷密度和非辐射复合损失,进一步解释了器件效率提升的原因。此外,通过不同浓度的 Fc2Tc2 修饰对比实验,研究人员找到了最佳的修饰浓度,以获得最高的器件效率。

研究人员对封装的大面积器件进行了长期稳定性测试。结果表明,在最大功率点 (MPP) 跟踪下,器件在 2000 小时后仍保持 >92% 的初始效率,展现出优异的长期稳定性。 对比小面积和大面积 PSCs 在不同修饰条件下的光伏参数统计分析发现,Fc2Tc2 理主要提升了 Voc FF而提高了器件的效率。此外,通过光强依赖性 Voc 量測和准费米能级分裂 (QFLS) 分析,研究人员发现 Fc2Tc2 理有效降低了器件的非辐射复合損失和損失,进一步解释了器件性能提升的机理。

Fig.S39

Fig. S39 说明大面积PSCsJ-V曲线进而比较不同Fc化合物处理的大面积PSCsJ-V特性。Fc2Tc2处理的器件仍展现最高的效率,证明其在提升大面积PSCs性能方面的优势。 
开路电压 (Voc) 达到 1.194 V,短路电流密度 (Jsc) 25.93 mA/cm2,填充因子 (FF) 84.24%。在大面积器件 (1.0208 cm2) 上,器件效率达到了 24.51%

Fig.S45

Fig.S45藉由光强依赖性Voc量测,提取出PSCs的理想因子(n)Fc2Tc2处理的器件展现较低的n值,表明非辐射複合减少,进而提升器件性能

结论与展望

该研究通过多茂金 界面材料成功地实现了高效稳定的 p-i-n 钙钛矿太阳能电池。研究结果表明,多茂金 界面材料可以有效降低界面缺陷密度和非辐射复合损失,从而提升器件的效率和稳定性。这项工作为制备高效稳定的 p-i-n PSCs 提供了新的策略,并推动了钙钛矿光伏技术的发展。

原文出處:
Journal of The American Chemical Society 2024 _https://doi.org/10.1021/jacs.4c02220

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