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内容

台湾大学阙居振团队:天然抗氧化剂与环状分子添加剂协同效应提升二维锡基纯红钙钛矿发光二极管性能

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摘要

近年来,金属卤化物钙钛矿材料以其优异的光电特性,吸引了众多科学家的关注。然而,考虑到环境问题,含铅的金属卤化物钙钛矿并不适合广泛应用于日常生活中。因此,近年来,以锡为基础的钙钛矿和其他无铅钙钛矿引起了科学家们的极大兴趣,以期降低对环境的危害。其中,二维锡基钙钛矿在钙钛矿发光二极管(PeLEDs)的应用中得到了研究。然而,锡从 Sn2+ 容易氧化为 Sn4+,易形成有害的锡空位,这限制了二维锡基 PeLEDs 的效率。 

台湾大学化学系阙居教授团队考虑到锡基钙钛矿存在的问题,并兼顾环境保护,研究了一系列天然抗氧化剂,并选择了维生素CVitC)作为添加剂,有效地抑制了锡的氧化。此外,他们还添加了环状分子 18-Crown-6 来捕获过量的离子,与 VitC 形成协同效应,显著抑制了 PEA2SnI4 薄膜中的缺陷态。最终,他们制备了高效的二维锡基 PeLEDs,其发射波长中心在 630 nm,最大外量子效率为 1.87%。这项工作为通过添加天然抗氧化剂来提高二维锡基 PeLEDs 的性能提供了新途径,进一步推动了环保型 PeLEDs 的发展。 

研究方法与主要发现

研究团队采用旋涂法制备了基于 PEA2SnI4 的二维无铅钙钛矿薄膜。为了应对 Sn2+ 氧化问题并兼顾环保,他们首先研究了一系列天然抗氧化剂作为 PEA2SnI4 的添加剂的效果,包括维生素CVitC)、咖啡酸、阿魏酸和对香豆酸。结果表明,VitC 不仅能有效防止 Sn2+ 的氧化,还能通过与 Sn2+ 的相互作用减缓钙钛矿的结晶过程,从而有效提高薄膜的质量。在此基础上,他们进一步在前驱体溶液中引入了常用的环状分子添加剂 18-Crown-6,发现它能够捕获过量的离子(例如 Sn2+ / PEA+),并与 VitC 形成协同效应,导致制备的薄膜中的缺陷态显著减少。 

研究团队使用光焱科技的光致发光与发光量子光学检测仪 LQ-100X-PL 对钙钛矿薄膜进行了光致发光量子产率(PLQY)测试。结果显示,添加 VitC 18-Crown-6 PEA2SnI4 薄膜的 PLQY 值显著提高,最高可达 5.78%,证实了两种添加剂的协同效应。此外,通过时间分辨光致发光(TRPL)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)等测试,进一步证实了两种添加剂有效地减少了薄膜中的缺陷态,并改善了薄膜的形貌和粗糙度。 

臺灣大學闕居正團隊:天然抗氧化劑與環狀分子添加劑協同效應提升二維錫基純紅鈣鈦礦發光二極體性能(文中插圖)

科技参数分析

研究团队通过瞬态吸收光谱(TAS)研究了薄膜的载流子动力学。结果表明,添加 VitC 18-Crown-6 后,PEA2SnI4 薄膜的载流子平均寿命显著延长,这与 PLQY 的结果一致。此外,通过空间电荷限制电流(SCLC)测试发现,添加 VitC 18-Crown-6 后,薄膜的陷阱密度显著降低。电化学阻抗谱(EIS)和电容电压(C-V)测试结果也表明,添加剂改善了器件的载流子传输性能和电荷转移效率。 

PeLEDs 性能提升

研究团队制备了基于上述薄膜的二维锡基 PeLEDs,并对其性能进行了比较。结果显示,添加 VitC 18-Crown-6 的器件具有更低的漏电流、更高的工作电压和更稳定的色坐标。此外,器件的发射光谱更窄,FWHM 值更小,表明其发射的红光更纯。最终,添加 VitC 18-Crown-6 的器件实现了最高的 EQE(约 2%)和亮度(约 100 cd m-2)。 

研究结论与展望

这项研究首次报导了使用天然抗氧化剂和环状分子添加剂的协同效应来显著提高二维锡基 PeLEDs 性能的方法。研究结果表明,VitC 18-Crown-6 能有效 passivate PEA2SnI4 薄膜,减少缺陷态,并改善薄膜的形貌和光电特性,从而提高器件的性能。这项工作为开发环保型高性能 PeLEDs 提供了新的思路,并具有广阔的应用前景。 

Reference

SmallThis article first published: 10 January 2024 

https://doi.org/10.1002/smll.202307774 

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